Foi em 1628 que D. Iria de Brito, condessa de Atalaia, doou a quinta que possuía em Pedrouços para que aí se instituísse um recolhimento de monjas jerónimas, dedicado a Santa Paula. A doação inclçuía, além da quinta, a igreja, casas, jardim e fazenda nobre no valor de 54.000 cruzados, e ainda rendimentos para sustento das religiosas, para os paramentos e alfaias para a igreja.
O Convento tinha por padroeira a Virgem Santíssima, tendo a condessa o título de escrava da Senhora, em troca de o habitar com pessoas nobres do reino cristão da Irlanda que livremente quisessem consagrar-se, impondo tmbém a condição dos maridos e filhos das religiosas serem sepultados na capela-mor e a própria no chão a meio da capela.
Embora a vontade da doadora estivesse firmada em escritura, o dominicano irlandês Dominic O'Daly, conhecido em Portugal como frei Domingos do Rosário, obteve licença de Filipe III em 1639 para que no antigo solar da Condessa de Atalaia se fundasse um convento dominicano, destinado a acolher cerca de 50 religiosas irlandesas.
A primeira pedra do cenóbio, dedicado a Nossa Senhora do Bom Sucesso, foi lançada em 1645 e a igreja estava concluída no ano de 1670, quando foi transferido para o seu interior o Santíssimo Sacramento.As obras do complexo conventual terminaram em 1688, com a construção dos dormitórios, executada pelo mestre pedreiro Manuel Cerqueira de Campos. A traça seiscentista manteve-se até hoje uma vez que a estrutura pouco sofreu com o terramoto de 1755.
O Convento, que pertencia à Ordem de São Domingos, foi extinto por Decreto de 30 de Maio de 1834 mas nesse mesmo ano o cartório foi reclamado pela prioreza e mais religiosas que estavam sob proteção britânica, à rainha D. Maria II que deferiu o pedido, mandando extinguir as comissões administrativas dos conventos das religiosas e ordenando a restituição do cartório.
A partir de 1860, o Convento da Senhora do Bom Sucesso, que ainda albergava uma considerável comunidade de freiras, passou a funcionar como colégio feminino, então circunscrito às descendentes de católicos irlandeses.
O colégio mantém-se em funcionamento até aos dias de hoje, tendo sido alargada a actividade educativa a partir de 1955, quando as freiras cessaram o regime de clausura.